Lost Song bercerita tentang Rin yang ceria dan Finis yang pendiam, dua biduanita yang mampu membawakan lagu-lagu magis. Rin tumbuh di desa terpencil bersama keluarganya dan diajarkan untuk merahasiakan kekuatannya, sementara Finis tinggal dan tampil di istana kerajaan.
Kehidupan Rin yang bahagia dan damai hancur setelah dia menyelamatkan seorang ksatria yang terluka bernama Henry Leobort dengan lagu penyembuhannya. Dia terlihat oleh para prajurit yang kemudian menyerang desanya dengan harapan dapat menangkapnya. Dengan tidak ada tempat lain untuk pergi, dia dan saudara laki-laki penemunya, Al, memulai perjalanan ke ibu kota.
Finis mendapati dirinya jatuh cinta pada Henry dan, mengetahui bahwa Pangeran Lood Bernstein IV yang serakah dan dengki menginginkannya, harus menyembunyikan hubungan mereka. Dia ingin membantu orang-orang dengan lagu-lagunya, tetapi dengan perang di depan mata, dia khawatir Lood akan memerintahkannya untuk menggunakan sihirnya di medan perang. Hanya waktu yang akan menjawab bagaimana takdirnya dan Rin akan bersinggungan, saat keduanya berjuang untuk menemukan jalan mereka.
